Ag-ZnO光催化剂

直接观测甲基自由基

这种Ag-ZnO催化剂能在光催化甲烷氧化中原位生成并释放甲基自由基，为高选择性合成乙烷等C2产物提供了新途径。

Liu, Chengyuan · Bing, Qian · Xiao, Tianci · Lv, Chunchun · Luo, Jinsong · 鲍骏 · 潘洋

Angewandte Chemie - International Edition 2023

技术优势

百微秒捕获自由基

集成反应器与同步辐射光电离质谱，检测时间窗口缩短至数百微秒，可捕获光催化过程中瞬态存在的甲基自由基。

解明反应网络

通过鉴定关键C1中间体CH3O·和HCHO，以及·CH3脱附偶联生成乙烷，完整描述了甲基自由基引发的反应网络。

应用场景

• 光催化甲烷转化：直接观测甲基自由基等中间体，指导反应路径调控与产物选择性优化。
• 乙烷选择性合成：证实脱附的甲基自由基偶联生成乙烷，为高选择性乙烷合成提供机理支撑。
• ZnO基催化剂：Ag-ZnO上光生空穴产生的甲基自由基可被直接观测，有助于催化剂构效关系研究。
• C1化学中间体：原位鉴定CH3O·和HCHO等C1中间体，阐明甲烷氧化反应网络。