乌拉嗪超分子光催化剂

产氢速率5倍提升

通过分子内扭转角调控实现非平面共轭堆积，促进层间电荷分离，显著提升可见光催化产氢性能。

Yan, Zhuang · Qin, Yang · Wanqing, Li · 王鹏照 · Han, Li · 王硕 · 梁桂杰 · 温娜 · 丁正新 · Ying, Wang · 徐超 · 张子重 · 员汝胜 · 龙金林

Applied Catalysis B: Environmental 2026

参数信息

产氢速率

1807.8 μmol·g⁻¹·h⁻¹

表观量子产率

1.39 %

激子结合能

81.8 meV

电荷分离时间常数

0.43 ps

分子扭转角

38.5 °

N-N 活性位距离

4.7 Å

技术优势

产氢速率快

m-U-Py 的可见光产氢速率为 1807.8 μmol·g⁻¹·h⁻¹，是 o-U-Py 的 5 倍、p-U-Py 的 2.5 倍，表明分子内扭转角调控策略有效提升了催化性能。

电荷分离快

超快光谱测得电荷分离时间常数仅 0.43 ps，激子结合能低至 81.8 meV，表明光生电子和空穴能迅速解离，减少复合损失。

结构设计清晰

通过调控吡啶上氮原子的位置（邻、间、对位）精确调节分子扭转角，其中间位取代的 m-U-Py 扭转角最大（38.5°），从而获得最优的层间共轭投影效率和最短的 N-N 活性位距离（4.7 Å）。

应用场景

• 光催化分解水：作为析氢半反应催化剂，在可见光下高效产氢，为全解水系统提供高性能析氢端。
• 光催化产氢：无需贵金属助催化剂即可实现 1807.8 μmol·g⁻¹·h⁻¹ 的产氢速率，可直接用于光催化产氢。
• 有机超分子光催化：提供通过扭转角调控非平面共轭堆积以优化电荷分离的分子设计范例，可指导新型超分子光催化剂开发。