原子级精确银基团簇

单原子中心掺杂调电荷

通过单原子中心掺杂在银基团簇中精确引入不对称电荷分布，与FePPc耦合后显著增强CO2光还原为醇类燃料的活性和选择性。

Liu, Huang · Rui, Lu · Wenchang, Zhang · Yikang, Fan · 杜袁鑫 · 倪堃 · 朱彦武 · 朱满洲

Angewandte Chemie - International Edition 2024

具体参数

甲醇产率

{'zh': '48.55', 'en': '48.55'} μmol·gcat⁻¹·h⁻¹

乙醇产率

{'zh': '32.97', 'en': '32.97'} μmol·gcat⁻¹·h⁻¹

甲醇产率提升倍数（相对于FePPc）

{'zh': '3.60', 'en': '3.60'}

乙醇产率提升倍数（相对于FePPc）

{'zh': '1.61', 'en': '1.61'}

甲醇产率（Au1Ag24-FePPc）

{'zh': '29.42', 'en': '29.42'} μmol·gcat⁻¹·h⁻¹

乙醇产率（Au1Ag24-FePPc）

{'zh': '26.38', 'en': '26.38'} μmol·gcat⁻¹·h⁻¹

甲醇产率（Ag25-FePPc）

{'zh': '26.53', 'en': '26.53'} μmol·gcat⁻¹·h⁻¹

乙醇产率（Ag25-FePPc）

{'zh': '24.07', 'en': '24.07'} μmol·gcat⁻¹·h⁻¹

技术优势

甲醇产量翻三倍

引入Pt1Ag24团簇打破Fe位点的对称电荷分布，使CO2更容易吸附和活化，甲醇产率从FePPc的约13.5提高到48.55 μmol·gcat⁻¹·h⁻¹。

纯水中就能产醇

在H2O-CO2体系、可见光照射下直接得到甲醇和乙醇，无需添加牺牲剂或有机溶剂。

载流子分离更快

Pt1Ag24-FePPc表现出最有效的光生载流子转移和分离，减少复合损失，提高量子效率。

应用场景

• 光催化CO2还原：用可见光将CO2还原为甲醇和乙醇，实现碳循环利用。
• 团簇催化剂：利用原子级精确团簇的可调中心原子，精确调控活性位点电荷分布。
• 人工光合作用：在纯水中模拟光合作用，将CO2和水转化为液体燃料。
• 醇类燃料合成：高选择性地合成甲醇和乙醇，作为可再生液体燃料。