超低负载高活性
以微量铁饱和吸附于ZIF-8前体热解制得,活性位点为柔性的吡咯型Fe(II)-plN₃结构,能巧妙容纳反应物以完成催化转移氢化。
An, Zhidong · Yang, Piaoping · Duan, Delong · 李江 · Wan, Tong · Yue, Kong · Caratzoulas, Stavros · Xiang, Shuting · Liu, Jiaxing · Huang, Lei · Frenkel, Anatoly I. · Jiang, Yuan Ye · 龙冉 · 李振兴 · Vlachos, Dionisios G.
Nature Communications 2023
仅使用微量铁即可达到与贵金属催化剂相媲美的活性,大幅降低催化剂成本并提高可持续性。
在相同反应条件下,其活性比文献中的其他铁催化剂高出四个数量级,这得益于独特的配位结构和电子性质。
通过同位素标记实验、第一性原理模拟和光谱表征,确认了分子间氢负离子转移机制及 Fe(II)-plN₃ 活性中心的关键作用。
该催化剂能对多种底物实现化学选择性转化,展现出作为通用平台催化剂的潜力。